唐玄宗即位，无量升任左散骑常侍兼国子祭酒，被封为舒国公。母丧去职，诏令州刺史薛莹吊唁祭奠，赏赐的物品超出一个等级。服丧期间在墓旁构筑小屋居住时，群鹿冲犯了他种植的松柏，褚无量下令不要围捕猎杀群鹿，只是嚎哭着倾诉道：“山林中不缺乏食物，怎么忍心冒犯我母亲坟茔前的树呢？”从此群鹿驯服顺从，不再触犯。褚无量为此终身不吃鹿肉。守孝期满，召回朝廷恢复原职。
开元五年，皇帝将要到东都去，可是太庙坍塌了，姚崇提议说：“这太庙本是苻坚时修建的宫殿，不应当停止这次行程。”褚无量鄙弃他的提议，认为不值得听信，就上奏章说：“帝王阴盛阳衰，先祖就会显现灾变。如今后宫不被宠幸过的宫女，应当全部遣散她们来应对灾变。选拔贤良的人才，抑制奢靡之风，减轻赋税，谨慎施刑，采纳劝谏之言，明察谄媚的人，让断绝禄位的世家得以继承禄位，这样就会天人和谐，灾祸停止。”皇帝认为姚崇的话对，车驾于是向东进发。褚无量又上奏章说：“自古接受天命的君王，定要让消失的振兴起来，断绝的延续下去，尊崇有德行的人，酬报有功劳的人。因此保全别人的封国，胜于救助他的灾难；使别人的后人立世，胜于为他修大墓。希望陛下到东都时，录用唐初到现在已经绝嗣的功臣世家，即使旁支子孙，（也）都能够继承禄位。”皇帝采纳了他的建议。
当初，内府旧存的典籍，从高宗时就收藏在宫中，次序杂乱无章，褚无量提议请求整理誊写，补订次序，来扩充珍贵典籍。天子诏令在东都的乾元殿东厢房分门别类，整理排比，褚无量为此事的主管官员。（褚无量）于是上奏章（请求恩准）闻喜县尉卢僎、江夏县尉陆去泰、左监门率府胄曹参军王择从、武陟县尉徐楚璧分类校勘审定。卫尉设置帐棚，供临时居处，光禄寺供给饮食。又诏令秘书省、司经局、昭文馆、崇文馆二馆轮流整理、校订，搜集天下散失的书籍来修补脱漏的文字。不到几年，四库修撰完毕。
褚无量去世，享年75岁。皇帝听到此事悲伤痛心，加赠他礼部尚书，谥号为文，丧事全由官府供给。

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