唐穆宗召他进京任右拾遗、翰林学士，他和李德裕、元稹同时代，号称“三俊”。元稹当宰相，李逢吉派人报告于方的案件，元稹就被罢免了；李逢吉想推荐牛僧孺，担心李绅等人在皇帝面前阻拦，就任命李德裕为浙西观察使。牛僧孺当了宰相，任命李绅为御史中丞，是看到他性格刚强急躁，容易出问题，又看到韩愈刚强直率，就任命韩愈为京兆尹，兼任御史大夫，不需参谒台 臣来激怒李绅。李绅和韩愈果然互不相让，因为这把他们都免职，任命李绅为江西观察使。皇帝一向对李绅很好，派使者到他家里去慰问赏赐，认为他愿意出 京任官，他哭着说是被李逢吉陷害。他进宫谢 恩，又自己诉说原因，皇帝醒悟了，改命他为户部侍郎。遇到唐敬宗即位，李逢吉看到李绅失去了依靠可以算计，让王守澄乘便上奏说：“故世皇帝当初讨论立太子时，杜元 颖、李绅劝立深王为太子，只有宰相李逢吉请求立皇上，李续、李虞赞成他。”李逢吉也乘机说李绅曾做不利于皇帝的事，请求把他赶出京城。皇帝刚登基，不能辨别，就贬李绅任端州司马。后来皇帝在宫中找到去世皇帝亲手装的一箱奏章，打开后，看到裴度、杜元颖、李绅多次上奏请求立他为太子，才非常受感动而醒悟了，把李逢吉一伙呈上的诽谤奏章都烧了。起初，李绅贬去南方，走到封州、康州，水浅流急处危险阻塞，只有乘着河水猛涨才能过河。康州有座媪龙祠，过去传说能呼风唤雨，李绅写文章祷告，不久河水猛涨。开成初年，郑覃任命他为河南府尹。河南府有很多小无赖，有时戴着高帽子敞着衣裳，打大球，拦住大路，车辆马匹不敢通过。李绅治理坚决严厉，他们听到风声都吓跑了。唐武宗登基，他调任淮南，被封为赵郡公爵。任职四年后，因脚无力不能上朝，辞去职位。后去世了，赠官太尉，赐谥号叫文肃。
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